近來，不含貴金屬元素同時(shí)兼有熱活化延遲熒光特性（TADF）的有機(jī)材料在有機(jī)發(fā)光二極管（OLEDs）中受到了廣泛關(guān)注，因?yàn)樗�能夠在熱能�?qū)動(dòng)下實(shí)現(xiàn)反向系間竄越過程將三線態(tài)激子轉(zhuǎn)變?yōu)閱尉�態(tài)激子進(jìn)而發(fā)生熒光輻射，實(shí)現(xiàn)接近**的器件激子利用率。同時(shí)，由于其**、低成本和易于制備等優(yōu)點(diǎn)而被認(rèn)為最具發(fā)展?jié)摿Φ挠袡C(jī)發(fā)光材料之一。該類TADF材料設(shè)計(jì)時(shí)，要求材料的占據(jù)分子軌道（HOMO）與**未占據(jù)分子軌道（LUMO）能夠**分離從而減小單線態(tài)-三線態(tài)分裂能（ΔEst）。一般地，將具有電子給體-受體型的TADF材料摻雜到寬帶隙的主體基質(zhì)中以**OLEDs器件因濃度湮滅或聚集引起激子損失，從而實(shí)現(xiàn)器件的**發(fā)光。

然而，摻雜型的OLEDs器件需要復(fù)雜的器件結(jié)構(gòu)和**的制備工藝，以確保器件發(fā)光顏色和效率的可重復(fù)性。因此，為簡(jiǎn)化OLEDs器件結(jié)構(gòu)和工藝，現(xiàn)亟需開發(fā)一種在非摻雜條件下具有**的濃度湮滅效應(yīng)的材料體系，實(shí)現(xiàn)具有更低效率滾降的**非摻雜型TADF材料。

基于DBNA框架的TADF發(fā)射體化學(xué)分子結(jié)構(gòu)

   含硼的多環(huán)芳烴有機(jī)分子因具有獨(dú)特的光物理性質(zhì)、良好的熱穩(wěn)定性、剛性的平面結(jié)構(gòu)以及結(jié)構(gòu)易修飾等特點(diǎn)，在光電領(lǐng)域中展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。

本工作中，作者采用同分異構(gòu)的策略合成了三種含硼TADF發(fā)光材料，即m-AC-DBNA，p-AC-DBNA和m'-AC-DBNA（上圖），具體結(jié)構(gòu)是將作為電子給體的兩個(gè)二甲基吖啶（AC）單元引入到作為電子受體的硼嵌入剛性骨架的間位和對(duì)位。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，給體基團(tuán)的取代位置**影響該類發(fā)光材料的熱穩(wěn)定性、光物理性質(zhì)以及電致發(fā)光性能。其中，對(duì)位取代化合物（p-AC-DBNA）表現(xiàn)出較高的熱穩(wěn)定性、較高的光致發(fā)光量子效率、較小的ΔEst、較短的延遲熒光壽命以及快的反向系間竄越速率（>10^6每秒）。

此外，基于p-AC-DBNA作為摻雜和非摻雜型發(fā)光層制作的天藍(lán)色OLEDs器件，均實(shí)現(xiàn)了高的發(fā)光效率和低的效率滾降，外量子效率分別達(dá)到21%和14%。此研究通過同分異構(gòu)的策略為優(yōu)化熱活化延遲熒光材料的光電特性和提升器件性能提供了可行的途徑，并進(jìn)一步揭示了延遲熒光壽命與OLEDs器件效率滾降之間的關(guān)系（下圖）。

文章在線刊登的截圖

   我在設(shè)計(jì)這張封面的時(shí)候?qū)⑽恼轮腥齻�(gè)同分異構(gòu)的分子結(jié)構(gòu)作為主要元素，同時(shí)這些同分異構(gòu)分子都散發(fā)出與文中OLEDs器件相對(duì)應(yīng)的天藍(lán)色光芒，而背景顏色選為墨綠色與之搭配。圖面中，我還增添了電子與空穴相結(jié)合產(chǎn)生激子、基于對(duì)位取代分子的天藍(lán)色OLEDs、展翅的蝴蝶以及必要的輔助物體（閃電、光線、亮點(diǎn)）等元素以切合文章內(nèi)容。其中，引入展翅的蝴蝶是因?yàn)槿齻�(gè)同分異構(gòu)分子的給體與受體之間具有一定的二面角，給體基團(tuán)的擺動(dòng)就類似于飛舞的蝴蝶，因此該類同分異構(gòu)分子就如同蝴蝶型分子。

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小編zhn2022.01.20