堿式碳酸鹽為模板的普魯士藍(lán)類似物制備及其強(qiáng)勁水氧化性能

  產(chǎn)氧反應(yīng)(OER)是一個(gè)熱力學(xué)上坡反應(yīng)(237 kJ·mol-1)，涉及到多種高能中間體的參與。雖然貴金屬催化劑IrO2和RuO2具有良好的OER活性，儲(chǔ)量低以及高成本限制了其大規(guī)模的應(yīng)用。就這一點(diǎn)來(lái)說(shuō)，由儲(chǔ)量豐富元素組成的**水氧化催化劑近年來(lái)受到特別關(guān)注。特別是金屬有機(jī)框架(MOFs)衍生催化劑體系，由于其活性位點(diǎn)數(shù)量增加，其電化學(xué)活性亦有提升。普魯士藍(lán)衍生物(PBAs) 作為一類用于電池、超級(jí)電容器、氧還原反應(yīng)等能源相關(guān)領(lǐng)域的新型材料，研究人員已進(jìn)行了廣泛研究。雖然PBAs在電化學(xué)過(guò)程中的多功能性和穩(wěn)定性已進(jìn)行了研究，其在水氧化領(lǐng)域的應(yīng)用卻寥寥無(wú)幾。

  以堿式碳酸鈷為模板的t-CoII-CoIII優(yōu)的水氧化活性為達(dá)到10 mA·cm-2的電流密度時(shí)過(guò)電壓低至240 mV。在超過(guò)50 h的計(jì)時(shí)測(cè)量中仍能產(chǎn)生恒定電流。此外，上述催化劑活性優(yōu)于無(wú)模板制備的PBAs甚至貴金屬催化劑RuO2。光譜和微觀研究表明，PBAs在電化學(xué)過(guò)程中將轉(zhuǎn)化為層狀氫氧化物結(jié)構(gòu)并提供水氧化的活性位點(diǎn)。

圖1 材料制備過(guò)程示意圖

圖2 催化劑的形貌

a) t-CoII-CoIII的SEM圖像；

b) 單個(gè)立方體的TEM圖像

c) t-CoII-CoIII的HRTEM圖像；

d) 相應(yīng)的電子衍射圖像。

圖3 催化劑在電化學(xué)過(guò)程中的形態(tài)轉(zhuǎn)化

a) 超過(guò)50 h的計(jì)時(shí)測(cè)量后t-CoII-CoIII的TEM圖像；

b) t-CoII-CoIII的HRTEM圖像；

c) t-CoII-CoIII的選區(qū)電子衍射圖像。

  研究員報(bào)道了一種以堿式碳酸鹽為模板的普魯士藍(lán)類似物(PBAs)的合成及其在堿性介質(zhì)中良好的水氧化活性。上述模板法為自支撐集成體系的構(gòu)筑提供了所需的機(jī)械穩(wěn)定性、電子電導(dǎo)率和高電化學(xué)表面積。催化劑達(dá)到10 mA·cm-2的電流密度時(shí)過(guò)電壓低至240 mV。催化劑穩(wěn)定性良好，在超過(guò)50 h的計(jì)時(shí)測(cè)量中仍能產(chǎn)生恒定電流。高電流密度、簡(jiǎn)單的電子傳遞以及良好的制氧長(zhǎng)期穩(wěn)定性使模板化PBA路線適合實(shí)際應(yīng)用。

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水凝膠基普魯士藍(lán)納米復(fù)合材料    

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