黑磷具有獨(dú)特的光學(xué)和電學(xué)各向異性。這種獨(dú)特的各向異性源于黑磷結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的聲子色散和電子能帶結(jié)構(gòu)的各向異性。因此，了解黑磷各向異性的電子和聲子性質(zhì)對(duì)于在下一代各向異性納米光電子器件中的應(yīng)用有促進(jìn)作用。

拉曼光譜作為材料的指紋譜，可以提供聲子色散以及電子能帶結(jié)構(gòu)等信息。根據(jù)拉曼選擇定則，多聲子（兩個(gè)或兩個(gè)以上的聲子）拉曼散射光譜可以探測(cè)整個(gè)布里淵區(qū)內(nèi)的聲子態(tài)密度。然而，一般來(lái)說(shuō)，相比于單個(gè)聲子參與的一階拉曼散射，高階拉曼散射具有**的強(qiáng)度。

本文采用多個(gè)激發(fā)光，得到黑磷的共振拉曼光譜，觀測(cè)到了豐富的二階和三階拉曼模。同時(shí)，由于黑磷的光學(xué)各向異性導(dǎo)致了雙折射效應(yīng)，對(duì)不同激發(fā)光激發(fā)的拉曼模強(qiáng)度產(chǎn)生影響，文中采用特定的偏振配置消除這種影響，并結(jié)合聲子色散及其對(duì)稱(chēng)性對(duì)680—930 cm-1范圍內(nèi)的多聲子拉曼峰進(jìn)行了指認(rèn)。結(jié)果表明非布里淵區(qū)中心的聲子對(duì)黑磷的二階和三階拉曼散射有重要貢獻(xiàn)。本文所提出的研究高階拉曼散射的方法對(duì)研究其他各向異性材料中的共振拉曼光譜具有借鑒作用。

圖1 (a)黑磷的晶體結(jié)構(gòu); (b)聲子模的原子位移示意圖; (c)黑磷的聲子色散。

圖2   (a)偏振拉曼實(shí)驗(yàn)的配置. 固定拉曼信號(hào)光路上檢偏器的檢偏方向(θs=0°), 以探測(cè)具有相應(yīng)偏振方向的散射光. 通過(guò)旋轉(zhuǎn)半波片, 可以改變激發(fā)光與x軸的夾角θi ; (b)在VV(θi =0°)和HV(θi =90°)偏振配置下, 包含B1g, B3g1, Ag1, Ag2和Bg2一階拉曼模的拉曼光譜; (c)在不同波長(zhǎng)激光的激發(fā)下, 黑磷三個(gè)主要的一階拉曼模的峰強(qiáng)與θi的依賴(lài)關(guān)系. 不同顏色對(duì)應(yīng)不同的激發(fā)波長(zhǎng), 符號(hào)散點(diǎn)給出了峰強(qiáng)的實(shí)驗(yàn)值, 實(shí)線(xiàn)給出了峰強(qiáng)隨θi 變化的擬合結(jié)果。

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