電催化和光催化析氫反應(yīng)被認(rèn)為是一種有前途的制氫策略。雖然最近已經(jīng)報(bào)道了許多具有高活性的析氫分子催化劑，但這些催化劑大多是不溶于水的，需要溶解在有機(jī)溶劑中，加入額外的有機(jī)酸提供質(zhì)子才能產(chǎn)氫。金屬卟啉在有機(jī)溶劑中具有很高的電催化析氫活性，但水溶性很差，因此這個(gè)問(wèn)題對(duì)于金屬卟啉配合物來(lái)說(shuō)尤為突出。目前已報(bào)道了兩種方法將卟啉引入水溶液中：**種，具有帶正電荷取代基卟啉能提高卟啉分子在水中的溶解度。但由于其分離和純化困難，如果想進(jìn)一步對(duì)這些帶電卟啉進(jìn)行結(jié)構(gòu)修飾來(lái)調(diào)節(jié)催化活性是很難實(shí)現(xiàn)的。**種，將卟啉分子固定到多肽或蛋白質(zhì)中，通過(guò)外部結(jié)構(gòu)將卟啉分子帶入到水中。然而，大規(guī)模合成這種生物大分子極具挑戰(zhàn)，同時(shí)卟啉單體也容易從多肽和蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)中脫落，限制了該方法的應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)水溶性好、活性高、可系統(tǒng)調(diào)節(jié)催化活性的卟啉析氫催化劑很有價(jià)值。

在生物酶中，靠近反應(yīng)中心的殘基在調(diào)節(jié)酶活性方面起著關(guān)鍵作用。受這一啟發(fā)，我們?cè)O(shè)計(jì)合成了三種不同的水溶性Co卟啉聚合物用于析氫反應(yīng)。在聚合物中，Co卟啉作為反應(yīng)中心，通過(guò)添加三種不同的側(cè)鏈基團(tuán)來(lái)模擬生物酶中控制活性的殘基，這些側(cè)鏈基團(tuán)可以調(diào)節(jié)催化劑的析氫活性。這種聚合物的設(shè)計(jì)不僅可以提高催化劑的電催化活性，還能將卟啉分子隔離開(kāi)，避免雙分子氧化，增加催化劑的穩(wěn)定性。

在電催化析氫中，Co-1分子的析氫性能**，起始過(guò)電壓為390 mV，催化轉(zhuǎn)換頻率高達(dá)23000 s–1。在催化過(guò)程中，催化劑依舊很穩(wěn)定，結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯變化。在光催化反應(yīng)中，以抗壞血酸為電子犧牲體，CdSe為光敏劑，波長(zhǎng)為420 nm的LED燈為光源，Co-2分子顯示出**的析氫性能，催化轉(zhuǎn)換數(shù)高達(dá)27000。當(dāng)重新補(bǔ)充電子犧牲體后，光催化活性幾乎可以完全恢復(fù)，經(jīng)過(guò)6個(gè)循環(huán)周期后，催化活性損失僅為7.7%。這一結(jié)果表明，這種水溶性卟啉聚合物催化劑在光催化析氫過(guò)程中也具有較高的穩(wěn)定性。

這種分子催化劑的設(shè)計(jì)合成策略證明了聚合物鏈可以提高卟啉分子在水溶液中的溶解度和穩(wěn)定性。更重要的是，可以通過(guò)不同的側(cè)鏈基團(tuán)調(diào)節(jié)催化劑的活性。這項(xiàng)工作不僅提供了一種將卟啉引入水溶液的替代方法，而且提供了一種仿生設(shè)計(jì)策略。這種模擬自然系統(tǒng)的策略對(duì)其他分子催化劑設(shè)計(jì)也同樣適用。

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Ferrocene二茂鐵修飾氨基苯基卟啉

FITC修飾四羧基苯基卟啉

HPPH-Lipid卟啉修飾磷脂，卟啉脂質(zhì)體囊泡

MnTAPP-β-CDP 金屬卟啉修飾環(huán)糊精

OVA/TAPP卵清蛋白修飾四氨基苯基卟啉

Ovalbumin 卵清蛋白修飾四氨基苯基卟啉

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TCPP/CdS量子點(diǎn)修飾四(對(duì)羧基苯)卟啉

TCPP/ZnS硫化鋅修飾四(對(duì)羧基苯)卟啉

Tetrazine四嗪修飾四苯基卟啉化合物

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小編：axc