液態(tài)(熔融態(tài))有機(jī)鹽-離子液體單原子催化劑（ILSSAC）

本文提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的單原子穩(wěn)定化策略，并且很容易擴(kuò)展到包含各種金屬原子-載體組合的單原子催化劑中。

 圖1 SACs的制備和通過(guò)ILs增強(qiáng)穩(wěn)定性的原理示意圖

使用羥基磷灰石（HAP）作為基底，采用簡(jiǎn)單浸漬法制備出單原子Pt催化劑，催化劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.2 wt %，記為0.2Pt1/HAP。離子液體選用以下三種：[Bmim][BF4], [Bmim][Tf2N]和[Bmim][CF3SO3]。

圖2 0.2Pt₁/HAP和ILs-0.2Pt/HAP的結(jié)構(gòu)表征

圖2A和2B分別為0.2Pt1/HAP和BmimTf2N-0.2Pt/HAP的高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡(HAADF-STEM)圖，均未探測(cè)到納米顆粒。如圖1C所示，Pt箔的EXAFS傅里葉變換的譜圖中在約2.6?處為Pt-Pt鍵的峰。然而，在0.2Pt1/HAP和ILs-0.2Pt/HAP中，有一個(gè)突出的1.6? 的峰。通過(guò)小波變換(WT)模擬得到K空間中的徑向距離分辨率（圖1E），Pt箔和PtO2中由Pt–Pt和Pt–O配位帶來(lái)的WT強(qiáng)度較大值分別接近10和6 ?-1，而0.2Pt1/HAP中只觀察到6 ?-1附近的WT強(qiáng)度較大值。上述結(jié)果說(shuō)明在HAP上主要存在單原子Pt物種。

圖3 在90℃進(jìn)行丙烯加氫催化1h后，0.2Pt1/HAP和ILs-0.2Pt/HAP的結(jié)構(gòu)表征。

如圖4A所示，反應(yīng)后的0.2Pt1/HAP催化劑上形成了明顯Pt納米顆粒，而在BmimTf2N-0.2Pt1/HAP催化劑上的Pt仍然保持原子分散（圖2B）。如圖2C所示，反應(yīng)后的0.2Pt1/HAP在2.6?處出現(xiàn)了Pt-Pt鍵的峰，圖2E的小波變換圖也得到了相同的結(jié)論。而離子液體改性后的BmimTf2N-0.2Pt1/HAP催化劑并未檢測(cè)到Pt-Pt鍵的特征峰。證明了離子液體改性后的單原子催化劑具有更好的穩(wěn)定性。