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          介孔二氧化硅基光學(xué)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面組裝及其傳感應(yīng)用
          
						
          
							發(fā)布時間：2020-09-03     作者：harry   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          功能化介孔二氧化硅材料（MSMs）具有獨特的結(jié)構(gòu)和光學(xué)多樣性，同時具有豐富靈活的活性位點，因此在傳感器設(shè)計中得到了廣泛的研究。在過去的幾年中，研究者一直致力于組裝MSMs異質(zhì)結(jié)構(gòu)以獲得高靈敏度、高選擇性、定向和多功能化的傳感器。在MSMs異質(zhì)結(jié)構(gòu)組裝中，功能團種類、結(jié)構(gòu)、形貌和組分水平是實現(xiàn)高傳感性能的關(guān)鍵。隨著MSMs傳感材料的發(fā)展，各種功能單元被合理地應(yīng)用到介孔結(jié)構(gòu)中。這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)在保持介孔二氧化硅的**結(jié)構(gòu)特征和功能單元的光學(xué)性質(zhì)的同時，還顯示出光穩(wěn)定性、設(shè)計靈活性和多功能性的優(yōu)點。


          【成果簡介】

          近日，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士和孔彪教授團隊綜述了基于MSMs的光學(xué)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備方法、特性和傳感機理。并且點出了一些關(guān)鍵的傳感領(lǐng)域的進展，包括離子、分子、溫度和生物傳感等。展望了介孔二氧化硅基光學(xué)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的應(yīng)用前景。該綜述發(fā)表在Adv. Funct. Mater. 上，題目為“Interfacial Assembly of Mesoporous Silica-Based Optical Heterostructures for Sensing Applications”。


          【圖文簡介】



          圖1

          a） MSMs中光學(xué)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的圖示；
          b） 介孔二氧化硅骨架中光學(xué)元件的共價鍵合和非共價相互作用。



          圖2 不同制備方法制備功能化MSM的原理圖及其在傳感中的應(yīng)用




          圖3

          a） 添加Cu2+后MSN-RBH的吸收光譜和熒光響應(yīng)；
          b） Schiff堿修飾介孔SBA-15紫外可見分光光度法測定痕量Pr（III）離子的傳感機理研究。



          圖4 光學(xué)信號開關(guān)機制原理示意圖




          圖5

          a、b）通過a）π-π堆積和b）H鍵結(jié)合有機硅烷前驅(qū)體組裝的示意圖；
          c，d）在有機二氧化硅框架內(nèi)包含多個有機基團的介孔有機二氧化硅材料；
          e） 多熒光可追蹤MSNs中三種染料之間的能量轉(zhuǎn)移。



          圖6

          a） 在PMOs中組裝的Ru配合物的示意圖；
          b） Co2+離子印跡PMO的制備。



          圖7

          a、b） C60和POSS有機硅烷在PMOs孔壁中的分布;
          c） DASi的分子結(jié)構(gòu)和響應(yīng)PMO的形成原理；
          d） 聚多巴胺-介孔二氧化硅納米粒制備示意圖。



          圖8

          a）以P123為模板，ncSi與TEOS共組裝制備ncSi-PMO的方案；
          b）CD-PMO材料中量子點在孔壁中的組裝過程及結(jié)構(gòu)示意；
          c）以三嵌段共聚物P123為模板劑制備PND介孔二氧化硅的高分辨率透射電鏡圖像。



          圖9 多種形貌的MSMs納米微粒




          圖10

          a）i）可變形HPMO納米膠囊的形成機理圖解，ii–iv）ii）硫醚橋連，iii）苯橋連，和iv）乙烷橋連HPMO納米膠囊的透射電鏡圖像，這些膠囊是通過在溫和的NaOH溶液中蝕刻相應(yīng)的有機硅納米球制備的；
          b）i）采用多界面轉(zhuǎn)化法制備三層PMO空心球的工藝；ii）水熱處理后的相應(yīng)多層產(chǎn)物。



          圖11

          a）i-i）TEM圖像（Fe2O3:SiO2@ MSiO2，ii）Ag@ SiO2@ MSiO2，iii）UcNPS@ SiO2，iv）單晶A-氧化鐵@ NSiO2@ MSiO2復(fù)合材料；
          b） 一鍋法合成Au-PMO核殼NPs。



          圖12

          a）近紅外驅(qū)動Janus介孔硅納米馬達的制備；
          b）i）各向異性生長制備的Janus介孔二氧化硅納米復(fù)合材料UCNP@SiO2@m SiO2&PMO；ii）UCNP@SiO2@mSiO2&PMO-Janus-NP的TEM圖像；
          c） i）棒狀Janus AuNR@PMO納米顆粒（比例尺為100nm）的形成和TEM圖像的示意圖；ii）使用Au納米片和iii）Au納米雙錐體獲得的Janus Au@PMO納米結(jié)構(gòu)的TEM圖像。



          圖13

          a）介孔二氧化硅薄膜的示意圖以及薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM）頂視圖觀察到的垂直孔道；
          b） i）不同顏色的手性介孔二氧化硅薄膜照片。ii）加入水后綠色介孔二氧化硅薄膜的照片，水使薄膜的濕部變得完全透明。iii）加入水后，綠色介孔二氧化硅膜的偏振光學(xué)顯微鏡（POM）圖像顯示幾乎完全失去雙折射。iv–vi）手性向列相介孔二氧化硅薄膜的掃描電鏡圖像。



          圖14使用介孔硅材料感測陰離子和陽離子的實例

          a）用捕光PMO進行Cu2+的熒光檢測；
          b） 空心介孔二氧化硅涂層UCNPs和釕配合物用于Hg2+傳感；
          c） 核殼結(jié)構(gòu)二氧化硅納米粒，用于通過比率成像檢測活細胞中的外源和內(nèi)源次氯酸鹽；
          d） 鑭系發(fā)光介孔納米材料檢測氟化物。



          圖15

          a）用于比率測定的一氧化氮的上轉(zhuǎn)換光學(xué)納米探針；
          b）AIE功能團修飾的介孔納米材料用于揮發(fā)性氣體的**檢測；
          c）分子印跡介孔材料目標分子與印跡位點的相互作用。



          圖16

          a） PDAPMOs在不同溫度下的顏色轉(zhuǎn)變；
          b） 具有不同功能團含量的PDAPMOs紫色、紅色和黃色的照片。



          圖17

          a） 介孔二氧化硅納米容器用于作為**胚抗原的生物反應(yīng)釋放體系的應(yīng)用；
          b） 功能化HMSNT的制備以及用于細胞靶向和細菌檢測。



          圖18 MSM其他應(yīng)用示例




          圖19

          a） MSN 用作NIR觸發(fā)**釋放以及同步上轉(zhuǎn)換發(fā)光實時監(jiān)測；
          b） 用于**癥**的靶識別應(yīng)答FRET-MSN**傳遞系統(tǒng)。



          圖20 介孔二氧化硅基光學(xué)材料在傳感領(lǐng)域的應(yīng)用前景



          【總結(jié)與展望】

          MSMs光學(xué)傳感材料的設(shè)計和制備已經(jīng)成為從化學(xué)生物科學(xué)到工程界的一個重要領(lǐng)域。隨著MSMs在傳感領(lǐng)域的發(fā)展，MSMs的功能基元從簡單的分子擴展到大分子和納米顆粒，研究的重點也從單一的性能檢測轉(zhuǎn)向多功能和跨學(xué)科的研究�；贛SMs的光學(xué)傳感平臺有望滿足許多要求，如高靈敏度、高選擇性、便攜性、快速響應(yīng)和生物相容性。光學(xué)MSMs與成像、電子、傳輸、診斷和**等其他技術(shù)的集成設(shè)計可以在生物技術(shù)、環(huán)境和醫(yī)學(xué)中發(fā)揮重要作用。本文對光學(xué)MSMs的設(shè)計及其在傳感中的應(yīng)用進行了全面、系統(tǒng)的綜述。這些發(fā)展起來的光學(xué)材料主要涉及三種不同的信號產(chǎn)生機制：熒光發(fā)射、紫外吸收和SERS。這類MSMs不但擁有功能團的光學(xué)性質(zhì)和無機材料的介孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)，同時它們都有各自獨特的優(yōu)勢。
          隨著組裝和功能化技術(shù)的發(fā)展，選擇性地制備具有多種形貌和孔結(jié)構(gòu)的MSMs并用于高性能傳感的途徑也越來越廣。許多研究表明通過合理地調(diào)整介孔材料的組裝方法提高其光學(xué)性能。。可以預(yù)見，在未來，MSMs的組裝方法和傳感性能優(yōu)化之間應(yīng)該達到一種成熟的設(shè)計關(guān)系。而更好地理解其發(fā)光機理、組裝方法與傳感性能之間的聯(lián)系是未來優(yōu)化MSM傳感器性能的重點。另一個挑戰(zhàn)是通過定向和有序的方式將功能分子引入孔壁，獲得微觀有序(官能團)與宏觀有序(介孔框架)相結(jié)合的材料對未來光學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用的可能性是無限的。
          對于MSMs在光傳感中的應(yīng)用，仍有許多問題沒有得到解決。傳感材料需要滿足環(huán)境友好性、抗干擾性和長期穩(wěn)定性等實際應(yīng)用的要求。從實際應(yīng)用層面出發(fā)，將MSMs加工成應(yīng)用器件是一個突出的挑戰(zhàn)。而且在提高精度、可重復(fù)性、穩(wěn)定性和響應(yīng)時間方面，還需要做進一步的工作。**，用于實時傳感應(yīng)用的MSMs還處于初級階段，達到應(yīng)用水平還需要不斷的深入研究。比率熒光法具有實時、動態(tài)監(jiān)測的優(yōu)點。然而，在實時成像中需要考慮一些因素，例如利用具有長波吸收的MSMs可以減少生物樣品的固有背景吸收。MSMs在干擾物種條件下的穩(wěn)定性是實時傳感應(yīng)用中亟待解決的問題。第三，智能MSMs的設(shè)計可以采用新的思維，在MSMs中引入智能傳感元件，實現(xiàn)雙/多功能性能。例如，用于識別、成像和**的“一體式”診斷平臺受到越來越多的關(guān)注。目前和未來的工作將集中在原位傳感、無線傳感和快速多信號傳感上。在這個充滿活力的研究領(lǐng)域，仍然存在著許多挑戰(zhàn)和機遇。例如，大規(guī)模生產(chǎn)、降解問題、生物相容性和這些傳感器的體內(nèi)循環(huán)。此外，由于介孔二氧化硅材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計、組裝和功能化等方面的靈活性，使得MSMS基傳感器存在著多種優(yōu)勢，然而，非硅質(zhì)介孔材料在傳感應(yīng)用中的擴展仍然具有挑戰(zhàn)性。
          文獻鏈接：
          Interfacial Assembly of Mesoporous Silica-Based Optical Heterostructures for Sensing Applications, Adv. Funct. Mater. 2020, doi: 10.1002/adfm.201906950.


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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