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          用于插層共價(jià)有機(jī)框架的超分子交替供體-受體組裝
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2020-09-03     作者：harry   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          近年來，二維共價(jià)有機(jī)框架（2D-COF）在催化、氣體存儲(chǔ)/分離、固態(tài)電池、傳感和光電/光伏等領(lǐng)域引起了廣泛興趣。通常，2D-COF合成主要由共價(jià)鍵合單層的橫向生長和通過2D層的可控性π堆疊程度較低的框架的垂直延伸所決定。到目前為止，對(duì)2D-COF的探索主要依賴于對(duì)大小、對(duì)稱性和構(gòu)造塊鏈接的調(diào)節(jié)，它們可以**地定義共價(jià)2D層中的拓?fù)�、組成和有序性。盡管在2D-COF的形成、穩(wěn)定性和性能調(diào)制中具有π堆疊的重要性，但僅提出了一些原則來改善或更改重復(fù)2D層的垂直堆疊行為，很難實(shí)現(xiàn)2D-COF的z方向調(diào)節(jié)。

          成果簡(jiǎn)介
          近日，廈門大學(xué)張慧君副教授聯(lián)合林建斌副教授聯(lián)合報(bào)告了一個(gè)新的夾層共價(jià)有機(jī)框架通過同步操作的超分子給體-受體(D?A)在垂直方向上的相互作用(A 受體：2,5,8,11-四(對(duì)甲�；交�)-二亞胺(PDI) ；D供體：苝，作為嵌入劑)，橫向上發(fā)生聚合作用(受體與對(duì)苯二胺發(fā)生反應(yīng))。在這種夾層COF中，基于PDI的共價(jià)二維層被聚二烯烴客體層均勻地隔開。這種超分子策略為通過“插入”各種客體分子來實(shí)現(xiàn)2D-COFs的z向調(diào)制開辟了可能，從而有助于探索這些多孔和晶體結(jié)構(gòu)的進(jìn)一步應(yīng)用。該文章近日以題為“Supramolecular Alternating Donor?Acceptor Assembly toward Intercalated Covalent Organic Frameworks”發(fā)表在**期刊J. Am. Chem. Soc上。
          圖文導(dǎo)讀

          圖一、超分子多組分一維疊加插層COF示意圖

          圖二、不同情況下COF形成示意圖
          在（a）有和（b）沒有D-A相互作用情況下，分別合成POP和插層COF的示意圖。

          圖三、不同組合間的相互作用
          所有成分濃度為5 mM時(shí)，不同組合溶液的1H NMR氫譜及照片。

          圖四、XRD及模擬驗(yàn)證
          （a）插層COF的XRD以及模擬值的區(qū)別（黑色），AA堆疊模式（洋紅色），插入苝之后的AA堆疊模式（橙色）和交錯(cuò)堆疊模式（藍(lán)色）。
          （b-c）AA堆疊模式的單元晶胞結(jié)構(gòu)。
          （d-e）插入苝之后AA堆疊模式的單元晶胞結(jié)構(gòu)。
          （f-g）交錯(cuò)堆疊模式的單元晶胞結(jié)構(gòu)。

          圖五、反應(yīng)過程監(jiān)測(cè)
          在有無苝（3）存在的條件下化合物1 (5 mM), 2 (10 mM)和Sc(OTf)3 (1.6 mM) 的1H NMR譜圖。


          圖六：TGA及紫外監(jiān)測(cè)
          1，3，1/3（1：1），POP 4，和插層COF 5的（a）TGA曲線和（b）漫反射的紫外可見光吸收光譜。
          結(jié)論展望
          綜上所述，作者基于超分子策略，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一個(gè)D-A型插層COF，其具有交替的基于PDI的共價(jià)2D層和苝客體層。通過使用空間龐大的2,5,8,11-四(對(duì)甲�；交�)-二亞胺(PDI) 1和富含電子的苝作為A和D單元，減少了通常導(dǎo)致分離D-A取向的相同π-表面之間的強(qiáng)均聚相互作用。通過NMR對(duì)反應(yīng)過程進(jìn)行原位監(jiān)測(cè)表明，D-A疊層的形成有利于插層COF的結(jié)晶。除了正常2D-COFs的z向調(diào)制機(jī)會(huì)外，這種超分子策略還提供了一種原子**的自下而上的方法，以實(shí)現(xiàn)具有不同結(jié)構(gòu)塊的明確的魯棒異質(zhì)結(jié)構(gòu)。作者希望創(chuàng)新且獨(dú)特的插層COF結(jié)構(gòu)能夠提供新的納米技術(shù)應(yīng)用，例如光電應(yīng)用和剝離成單層COF。
          文獻(xiàn)鏈接：Supramolecular Alternating Donor?Acceptor Assembly toward Intercalated Covalent Organic Frameworks (J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.9b13559)


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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