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          MoO2-FeP異質(zhì)結(jié)的界面設(shè)計(jì)用于制氫及生物質(zhì)電氧化
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2020-09-03     作者：harry   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          利用太陽(yáng)能、風(fēng)能等間歇式能源轉(zhuǎn)化的低壓“棄電”進(jìn)行電催化水分解制氫越來(lái)越受到人們的關(guān)注，氫能作為一種可再生**清潔能源，能夠替代傳統(tǒng)化石燃料。水分解包括兩個(gè)半反應(yīng)：陰極氫氣析出反應(yīng)（HER）和陽(yáng)極氧氣析出反應(yīng)（OER）。與HER相比，OER的反應(yīng)過(guò)程復(fù)雜、動(dòng)力學(xué)緩慢，是制約電催化水分解的效率的主要因素。此外，OER的產(chǎn)物O2并不屬于高附加值化學(xué)品。為了實(shí)現(xiàn)可持續(xù)清潔能源發(fā)展需求，迫切需要選擇其他更有意義的陽(yáng)極氧化反應(yīng)來(lái)代替陽(yáng)極OER反應(yīng)。生物質(zhì)是一種以醇或醛主要成分的有機(jī)綠色能源，具有低污染、分布廣、儲(chǔ)量豐富及碳中性等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是有前途的可持續(xù)能源之一。研究表明生物質(zhì)電氧化反應(yīng)（BEOR）在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)上的表現(xiàn)要優(yōu)于OER，并且生物質(zhì)原料氧化產(chǎn)物（如：羧酸類(lèi)化合物）多數(shù)都是具有高附加值的化學(xué)品。因此將HER與BEOR耦合配對(duì)，利用**的催化劑以實(shí)現(xiàn)同步低壓催化產(chǎn)氫和高附加值化學(xué)品的合成是**有意義的，但這仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。
          Adv. Mater., 2020, 32, 202000455


          【成果簡(jiǎn)介】

          近日，黑龍江大學(xué)付宏剛教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了通過(guò)借鑒POMOF的合成策略，利用納米紡錘型羥基氧化鐵（FeOOH）作為自犧牲基底，通過(guò)加入雜多酸（PMo12）和有機(jī)配體，在FeOOH上原位形成Mo-Fe有機(jī)配合物，經(jīng)可控磷化成功制備了多孔碳包覆MoO2-FeP異質(zhì)結(jié)（MoO2-FeP@C）催化劑。合成的MoO2-FeP@C具有豐富的活性界面，可同時(shí)**催化HER和BEOR。該催化劑表現(xiàn)既出出色的HER活性，在10 mA cm-2處的過(guò)電勢(shì)僅為103 mV，Tafel斜率為48 mV dec-1。在BEOR活性方面，采用5-羥甲基糠醛（HMF）作為生物質(zhì)原料時(shí)，其轉(zhuǎn)化率幾乎為100％，選擇性合成2，5-呋喃二甲酸（FDCA）的產(chǎn)率為98.6％，并且展現(xiàn)出**的HMF電氧化循環(huán)穩(wěn)定性。

          【圖文導(dǎo)讀】

          圖1：
          a）MoO2-FeP@C的合成設(shè)計(jì)方案；
          b-c）MoO2-FeP@C的SEM表征；
          d-e）MoO2-FeP@C的TEM表征；
          f）MoO2-FeP@C的HRTEM圖像及傅里葉變換圖像；
          g）MoO2-FeP@C的EDS圖譜；
          h）單個(gè)MoO2-FeP@C納米紡錘體的TEM圖像；
          i-m）MoO2-FeP@C的元素映射圖譜。
          圖2：
          a）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的XRD表征；
          b）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的N2吸附-脫附曲線(xiàn)和孔徑分布；
          c）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的拉曼光譜；
          d）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的紅外光譜；
          e）MoO2-FeP@C和FeP@C的Fe 2p圖譜；
          f）MoO2-FeP@C和FeP@C的P 2p圖譜；
          g）MoO2-FeP@C和MoO2@C的Mo 3d圖譜；
          h）MoO2-FeP@C和MoO2@C的O 1s圖譜；
          i）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的功函圖。
          圖3：
          a）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的HER極化曲線(xiàn)；
          b）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的tafel斜率圖；
          c）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的電化學(xué)阻抗譜（EIS）；
          d）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的電容圖（CdI）；
          e）MoO2-FeP@C的HER的穩(wěn)定性及循環(huán)穩(wěn)定性；
          f）MoO2-FeP@C的HMF EOR和OER的極化曲線(xiàn)；
          g）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的HMF EOR極化曲線(xiàn)；
          h）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的HMF EOR 的Tafel斜率圖；
          i）MoO2-FeP@C催化不同生物質(zhì)氧化的極化曲線(xiàn)。
          圖4： 
          a）HMF氧化成FDCA的兩種路徑；
          b）HMF及其氧化產(chǎn)物的**液相色譜（HPLC）圖譜；
          c）HMF及氧化產(chǎn)物的含量隨電荷轉(zhuǎn)移的變化曲線(xiàn)；
          d）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C的HMF轉(zhuǎn)化率選擇性比較；
          e）MoO2-FeP@C在十次循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試中的轉(zhuǎn)化率，選擇性和法拉第效率；
          f）MoO2-FeP@C對(duì)催化不同有生物質(zhì)氧化的轉(zhuǎn)化率，選擇性和法拉第效率；
          g）MoO2-FeP@C電對(duì)用于同步HER和HMF EOR與HER-OER的極化曲線(xiàn)；
          h）MoO2-FeP@C，F(xiàn)eP@C和MoO2@C電對(duì)的HER極化曲線(xiàn)；
          i）MoO2-FeP@C電對(duì)用于同步HER和HMF EOR的裝置圖。
          圖5：
          a-c）MoO2-FeP，F(xiàn)eP和MoO2的理論模型；
          d）MoO2-FeP，F(xiàn)eP和MoO2的H2O 吸附能；
          e）MoO2-FeP，F(xiàn)eP和MoO2的*H吸附能；
          f）MoO2-FeP，F(xiàn)eP和MoO2的HMF吸附能；
          g）MoO2-FeP，F(xiàn)eP和MoO2的態(tài)密度圖；
          h）MoO2-FeP的電子差分密度圖。

          【結(jié)論】

          使用MoO2-FeP@C實(shí)現(xiàn)陰極產(chǎn)H2和陽(yáng)極合成高附加FDCA的電解器在獲得10 mA cm-2電流僅需1.486 V的電壓，并可通過(guò)輸出電壓為1.45 V的太陽(yáng)能電池系統(tǒng)驅(qū)動(dòng)電解，表明該催化劑轉(zhuǎn)換太陽(yáng)能等間歇式能源的潛力。另外，MoO2-FeP@C催化的其他生物質(zhì)氧化反應(yīng)與HER偶聯(lián)均展現(xiàn)出**的催化性能，表明其良好的普適性。XPS分析和理論計(jì)算證實(shí)了界面處MoO2向FeP的電子轉(zhuǎn)移，其中FeP上的電子積聚有助于優(yōu)化HER的H2O和H *吸附能，而MoO2上的空穴積聚有利于改善BEOR活性。
          文獻(xiàn)鏈接：
          Interfacial Engineering of MoO2-FeP Heterojunction for Highly Efficient Hydrogen Evolution Coupled with Biomass Electrooxidation (Adv. Mater., 2020, DOI:10.1002/adma.202000455)


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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