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          具有光熱轉(zhuǎn)換性能的二維MXene納米材料：合成、機理及應(yīng)用
          
						
          
							發(fā)布時間：2020-09-02     作者：harry   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物（通常稱為MXenes）是自2011年YuryGogotsi等發(fā)現(xiàn)碳化鈦（Ti3C2Tx）以來的一類新型二維材料。這些材料的一般公式為Mn+1XnTx（n=1、2或3），其中M是早期過渡金屬，X是碳和/或氮，T是從合成過程中繼承的表面基團，通常為-OH、-O和-F。MXenes通常由三元碳化物或氮化物的MAX相選擇性地刻蝕A原子層制得，其中A主要是IIIA族和IVA族元素。**報道的MAX相有70多種，目前20多種基于Ti、V、Nb、Mo、Ta和Zr等的MXenes被成功合成。這種化學(xué)和結(jié)構(gòu)上的多功能性使得MXenes在高導(dǎo)電性、大表面積等方面具有與石墨烯等其它二維納米材料的競爭優(yōu)勢，在多種應(yīng)用領(lǐng)域特別是在電池、超級電容器和催化等能量轉(zhuǎn)換和儲能領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。
          近期，MXenes被證明具有獨特的光熱轉(zhuǎn)換特性。光熱轉(zhuǎn)換是一種原始而直接的獲取和利用太陽能的手段，其中入射光能被光熱材料吸收后轉(zhuǎn)化為熱能以供進一步利用。引入的熱量可以提高體系溫度，這通常會增加化學(xué)反應(yīng)的熵，加速電子轉(zhuǎn)移的熱力學(xué)和動力學(xué)，從而提高宏觀反應(yīng)速率。此外，太陽能是地球上取之不盡、用之不竭、低成本、清潔的能源，開發(fā)太陽能利用可以緩解傳統(tǒng)化石燃料過度使用帶來的能源危機威脅，有利于形成綠色可持續(xù)的能源體系。光熱轉(zhuǎn)換特性使得MXenes將太陽光譜響應(yīng)擴展到近紅外（NIR）區(qū)域，能夠**吸收和利用太陽光，從而激發(fā)了其在溫度起主導(dǎo)作用的領(lǐng)域中的應(yīng)用。例如，MXenes可用于光熱**，在光照下**部位的溫度升高，能夠**地消除**細(xì)胞而不會影響周圍健康組織。已有大量的研究報道MXenes的光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng)，然而對于它們?nèi)绾斡米鞴鉄釕?yīng)用的光吸收劑，人們的理解是有限的。


          【成果簡介】


          近期，Adv. Funct. Mater.在線刊登了華南師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院李來勝教授和王靜副研究員等撰寫的題為“Insights into the Photothermal Conversion of 2D MXene Nanomaterials: Synthesis, Mechanism, and Applications”的綜述文章，胥丁心和李志東為共同作者。在這篇綜述中，作者綜述了近年來MXenes光熱轉(zhuǎn)換的研究進展，對其光熱轉(zhuǎn)化機理和應(yīng)用作了較全面的總結(jié)。作者簡要總結(jié)了MXenes及其納米復(fù)合材料的合成策略，隨后對其光熱轉(zhuǎn)化機理進行了討論，然后對光熱應(yīng)用的新進展進行了總結(jié)。


          【圖文解讀】


          1、引言




          圖一、2D MXenes光熱轉(zhuǎn)換原理圖





          2          、MXenes及其納米復(fù)合材料的合成
          MXenes是通過從對應(yīng)的MAX相選擇性蝕刻A原子獲得的二維層狀材料。由于M-A鍵具有較高的化學(xué)活性，因此比M-X鍵更容易斷裂，從而使刻蝕過程成為可能。蝕刻的MXenes呈現(xiàn)松散堆積的手風(fēng)琴狀結(jié)構(gòu)，主要通過氫鍵或范德華力連接，通常稱為多層MXene（m-MXene）。經(jīng)剝離后，m-MXene層間相互作用被削弱，形成具有單層或幾層類似于石墨烯結(jié)構(gòu)的二維超薄納米片，稱為分層MXene（d-MXene）。此外，MXene也可以通過表面改性或與其他材料雜化來進一步實現(xiàn)功能化，以獲得物化性質(zhì)更**的納米復(fù)合材料。
          2.1、刻蝕和分層




          圖二
          （a）MAX相剝離制備二維MXene的示意圖；
          （b）m-Ti3AlC2-MXene的SEM圖；
          （c）d-Ti3AlC2-MXene的TEM圖；
          （d）Pt/e-TAC催化劑的結(jié)構(gòu)示意圖；
          （e）DMSO剝離后Ti2NTx-MXene的低倍和高倍TEM圖像；
          （g-i）從Ti3AlC2制備Ti3C2Tx的兩種方法及其自的SEM圖像。




          2.2、表面修飾




          圖三
          （a）M3X2Tx結(jié)構(gòu)的側(cè)視圖和頂視圖示意圖，顯示各種M原子及其表面官能團；
          （c）Ti3C2Tx-MXenes退火后的表面改性；
          （d）Ti3C2Tx-MXenes退火前后的O 1s光譜；
          （e）Ti3C2納米復(fù)合材料制備示意圖；
          （f）刻蝕過程中添加或不添加Al3+的Ti3C2納米片的紫外-可見吸收光譜。




          2.3、納米復(fù)合材料的雜化




          圖四
          （a）左：Bi2WO6和Ti3C2的能級結(jié)構(gòu)圖，右圖：雜化材料界面的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移過程；
          （b）二維/二維Ti3C2/Bi2WO6納米片的TEM圖；
          （c）多孔rGO/Ti3C2Tx薄膜制備工藝示意圖；
          （d）rGO/Ti3C2Tx薄膜橫截面SEM圖；
          （e）Ti3C2Tx/多壁碳納米管紙的截面掃描電鏡圖像；
          （f）PEG/Ti3C2Tx復(fù)合材料的合成路線圖；
          （g，h）PEG（85%）/Ti3C2Tx復(fù)合材料的TEM縱斷面圖像。




          光電轉(zhuǎn)化機制
          由于光熱材料對電磁輻射（太陽光）的響應(yīng)不同，因而光熱轉(zhuǎn)換機制也有所不同，，主要與它們固有的電子或帶隙結(jié)構(gòu)有關(guān)，一般可分為：i）局域表面等離子體共振（LSPR）效應(yīng)，ii）電子空穴的產(chǎn)生和弛豫，iii）共軛或超共軛效應(yīng)。
          3.1、局域表面等離子共振（LSPR）效應(yīng)
          3.2、電子空穴的產(chǎn)生與弛豫
          3.3、共軛或超共軛效應(yīng)
          3.4、MXenes的光熱轉(zhuǎn)換機理
          光熱MXenes的研究尚處于起步階段，其機理尚不完全清楚。一些開創(chuàng)性研究表明，MXenes的光熱轉(zhuǎn)換機理主要歸因于其**的電磁干擾屏蔽效應(yīng)和LSPR效應(yīng)，能夠**吸收太陽能并將其轉(zhuǎn)換為熱能存儲并利用。




          圖五
          （a）電磁干擾屏蔽效應(yīng)機理圖；
          （b）PEG/Ti3C2Tx復(fù)合材料光熱能量轉(zhuǎn)換與存儲機理示意圖；
          （c）不同濃度（30、15、8、4和2ppm）的Ti3C2納米片在水中的吸收光譜；
          （d）純水和不同濃度（72、36、18和9ppm）Ti3C2納米片分散水懸浮液的光熱升溫曲線；
          （e）Ti3C2納米片分散懸浮液（36μg/mL，100μL）的循環(huán)加熱曲線。




          4、MXenes的光熱應(yīng)用
          4.1、太陽能海水淡化




          圖六
          （a）光熱材料的界面太陽能-蒸汽轉(zhuǎn)換；
          （b）MXene/纖維素膜照片（直徑15厘米，厚度0.2毫米）。插入圖是一朵該膜折疊成的花，顯示出良好的柔韌性；
          （c）一個太陽強度光照下的水、rGO/纖維素和MXene/纖維素膜的紅外熱像圖；
          （d）1-4個太陽強度條件下產(chǎn)生蒸汽的照片；
          （e）水、rGO/纖維素和MXene/纖維素膜在1個太陽強度光照下的水分蒸發(fā)率和太陽蒸汽效率；
          （f）嵌入EPA泡沫作為隔熱層的3DMAs示意圖；
          （g）水和3DMA表面在0、5、10和30min太陽光照下的紅外圖像；
          （h）借助3DMA-EPA泡沫，水在1和5太陽強度光照射下的質(zhì)量變化。








          圖七
           （a）疏水性Ti3C2薄膜太陽能海水淡化裝置示意圖；
          （b）親水和疏水Ti3C2膜在24小時太陽能海水淡化前后的光學(xué)照片；
          （c）利用親水和疏水膜的太陽能脫鹽工藝示意圖；
          （d）海水淡化前后四種離子的鹽度；
          （e）有機物和重金屬離子**性能；
          （f）Janus VA-MXA耐鹽氣凝膠示意圖；
          （g）不同VA-MXA太陽吸收體下水體含鹽量隨輻照時間的變化；
          （h，i）輻照12h后，（h）Janus VA-MXA和（i）VA-MXA的掃描電鏡圖像，其各自的照片顯示在插圖中。




          4.2、可穿戴設(shè)備




          圖八
          （a）AgNP@MXene-PU復(fù)合涂層中AgNP@MXene雜化物在光照下的光熱效應(yīng)示意圖；
          （b）純PU和0.16wt%AgNP@MXene-PU復(fù)合涂層（厚度約100μm）愈合過程的光學(xué)顯微照片和三維形貌圖；
          （c）0.16wt%AgNP@MXene-PU復(fù)合涂層在愈合過程中的應(yīng)力應(yīng)變曲線；
          （d）志愿者手上附著的≈100μm厚0.08 wt%AgNP@MXene-PU復(fù)合涂層的照片，以及太陽光照射1分鐘前后手部的紅外熱成像圖。




          4.3、太陽能光熱電極




          圖九
          （a，b）在1個太陽強度光照下，CF/MXene電極的（a）圖片和紅外圖像以及（b）CF和溫度-深度分布曲線；
          （c）帶有三個電極、光照窗口和水浴冷卻系統(tǒng)的裝置示意圖；
          （d）太陽光加熱的CF/MXene生物電極的示意圖；
          （e）CF、CF/MXene和水的光熱溫度演化；
          （f）生物電極在不同的低溫環(huán)境（水體溫度為10、15和20°C）和2、1.5和1個太陽強度照射下的電流生成曲線。




          4.4、生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用




          圖十
          （a）二維可生物降解PVP改性的Nb2C在NIR-I和NIR-II生物窗口中的去除體內(nèi)光熱**示意圖；
          （b）4T1**小鼠不同方案**后16天的**區(qū)域照片；
          （c）活體PA成像示意圖；
          （d）不同時間間隔（0、0.5、1、2、4、12、24和48小時）**部位的光聲成像（PA）圖；
          （e）在pH值分別為7.4、6.0和4.5時DOX@Ti3C2納米片中DOX的釋放曲線；
          （f）負(fù)載DOX的Ti3C2@mMSNs-RGD的pH和光熱觸發(fā)的**釋放示意圖。




          4.5、智能水凝膠




          圖十一
          （a）Ti2C3Tx-MXene/PNIPAM復(fù)合水凝膠的制備及遠(yuǎn)程光控制；
          （b）冷凍干燥的MXene/PNIPAM水凝膠的SEM圖，照片如插圖所示；
          （c）純PNIPAM水凝膠和不同Ti2C3Tx負(fù)載量的MXene/PNIPAM水凝膠的溶脹率與溫度的關(guān)系；
          （d）MXene/PNIPAM水凝膠（1 mg/mL Ti2C3Tx）的溫度變化及多次熱-冷循環(huán)；
          （e）制備的1,2）MXene/PNIPAM和3,4）純PNIPAM水凝膠在有/無激光照射（808nm）下的液體微閥門。




          4.6、光致驅(qū)動器




          圖十二
          （a）PDMS@m/d-F涂層近紅外熱成像圖；
          （b~d）（b）線性、（c）旋轉(zhuǎn)和（d）涂有PDMS@m/d-F濾紙的順時針旋轉(zhuǎn)光驅(qū)動運動，及其各自軌跡。




          5、總結(jié)與展望
          5.1、進一步提高MXene光熱轉(zhuǎn)換性能
          5.2、對MXene光熱轉(zhuǎn)換機理的更深入理解
          5.3、**熱管理手段以減少熱損失
          5.4、擴展MXene光熱轉(zhuǎn)換性能至更廣泛的應(yīng)用
          5.5、探索MXenes的綠色制備方法
          在這篇綜述中，作者主要介紹了二維MXene材料的光熱轉(zhuǎn)換機理及其應(yīng)用。作者綜述MXenes及其復(fù)合材料的合成策略，包括刻蝕和剝離、表面改性以及雜化。接著作者介紹了三種不同的光熱轉(zhuǎn)換原理，重點討論了MXenes的光熱轉(zhuǎn)換機制。隨后，詳細(xì)地介紹了MXenes光熱應(yīng)用的更新進展，主要包括太陽能海水淡化、可穿戴器件、太陽能光熱電極、生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用、智能水凝膠和光致驅(qū)動器。然后，作者對基于MXene光熱材料的未來發(fā)展所面臨的挑戰(zhàn)和機遇提出了自己的看法。作者認(rèn)為，通過精細(xì)的材料設(shè)計和跨學(xué)科的方法，二維MXene有望成為主流光熱材料之一，其應(yīng)用領(lǐng)域也將在不久的將來得到拓展。
          文獻(xiàn)鏈接：
          Insights into the Photothermal Conversion of 2D MXene Nanomaterials: Synthesis, Mechanism, and Applications （Adv. Funct. Mater.2020, 2000712.）
          華南師范大學(xué)環(huán)境功能材料實驗室主要圍繞納米功能材料的設(shè)計和性能及其在環(huán)境修復(fù)和新能源技術(shù)等方面開展相關(guān)研究工作，目前已在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A等國際**期刊發(fā)表多篇論文。

          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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