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          單原子Ru修飾MXene用于電催化固氮
          
						
          
							發(fā)布時(shí)間：2020-09-01     作者：harry   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          通過大氣中的氮?dú)夂铣砂睂?duì)工業(yè)生產(chǎn)和農(nóng)業(yè)種植具有重要意義。然而，傳統(tǒng)的Haber‐Bosch法合成氨需要高溫高壓條件，能量利用效率低，且會(huì)排放大量CO2。電化學(xué)固氮合成氨（NRR）可以利用可再生的太陽能或風(fēng)能在常溫常壓條件下合成NH3。但在電化學(xué)固氮過程中，由于N2的弱吸附以及N≡N鍵的高活化能，氨氣產(chǎn)率和法拉第效率都比較低。近年來，研究人員試圖從材料設(shè)計(jì)與合成的角度來解決以上問題，但是NRR過程反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢， N2吸附以及活化能力較弱，依然是阻礙NRR技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵問題。因此，通過合理設(shè)計(jì)電催化反應(yīng)活性中心來增強(qiáng)N2吸附和降低N≡N活化能壘尤為重要。


          湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院譚勇文團(tuán)隊(duì)和合作者針對(duì)上述問題，采用一種缺陷自發(fā)還原的方法，成功制備了單原子Ru修飾的Mo2CTX MXene 納米片NRR催化劑，該催化劑在常溫常壓下展示出較高的NRR選擇性（25.77%）, NH3產(chǎn)率（40.57 μg h-1 mg-1）以及穩(wěn)定性。相關(guān)研究成果“Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction”近期發(fā)表在Advanced Energy Materials上（DOI: 10.1002/aenm.202001364）。
          MXene材料是一類新型二維納米材料，這類材料由幾個(gè)原子層厚度的過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物組成。近年來，MXene已經(jīng)在電化學(xué)能源轉(zhuǎn)換（HER, CO2RR, NRR）領(lǐng)域中展現(xiàn)出很大的應(yīng)用潛力，然而其有限的表面活性位點(diǎn)是限制該材料實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵問題。在該工作中，引入Ru單原子不光可以很大地豐富Mo2CTX 納米片的反應(yīng)活性位點(diǎn)，還可以調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu)，穩(wěn)定反應(yīng)中間體，從而增強(qiáng)該催化劑的本征活性。此外，研究者進(jìn)一步利用原位同步輻射表征和理論模擬手段對(duì)單原子Ru修飾的Mo2CTX在實(shí)際催化條件下進(jìn)行了系統(tǒng)研究。發(fā)現(xiàn)錨定在Mo2CTX納米片上的Ru原子是反應(yīng)中間產(chǎn)物的**吸附位點(diǎn)和重要的電子back-donation中心。Ru摻雜不僅加快了N2分子吸附和活化，還降低了NRR限速步驟的熱力學(xué)能壘，從而提高了NRR選擇性。這項(xiàng)工作不僅合成了高性能MXene基NRR催化劑，并且系統(tǒng)研究了其催化活性來源。研究者相信，此項(xiàng)研究將會(huì)為基于MXene二維材料的電催化研究拓寬道路，并為設(shè)計(jì)**納米材料電催化劑在原子層面上提供指導(dǎo)。


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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