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          MOFs受限通道中的酸催化促進(jìn)堿性溶液中的甲酸酯水解
          
						
          
							發(fā)布時間：2020-08-27     作者：HAPPY   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						
          研究發(fā)現(xiàn)，酶可以利用受限的對接空腔和空腔中的殘基來調(diào)節(jié)底物的選擇性和催化活性。
          有鑒于此，通過模仿酶，陜西師范大學(xué)曹睿教授，北京理工大學(xué)王博教授報(bào)道了一種基于卟啉的具有通道和通道內(nèi)吡啶基的MOF KLASCC-1。取代卟啉的內(nèi)-吡啶基團(tuán)被添加在通道內(nèi)。KLASCC-1可以促進(jìn)堿性溶液中原甲酸酯的水解。

          本文要點(diǎn)

          要點(diǎn)1. 通過對pH依賴性水解的研究，利用通道內(nèi)缺少吡啶基的模擬MOF，證明了質(zhì)子化的吡啶基是原甲酸水解的酸催化中心。

          要點(diǎn)2. KLASCC-1的通道具有有限的空間來調(diào)節(jié)活性和尺寸選擇性，而通道內(nèi)的吡啶基則充當(dāng)堿性溶液中原甲酸酯水解的酸性催化位點(diǎn)。

          要點(diǎn)3. KLASCC-1可作為酶的模擬物，其使用受限的對接腔和腔中的殘留基團(tuán)在溫和的環(huán)境中促進(jìn)原本沒有反應(yīng)的底物的化學(xué)反應(yīng)。此外，回收試驗(yàn)和結(jié)晶學(xué)研究證實(shí)，KLASCC-1在催化過程中保持了其骨架結(jié)構(gòu)。

          這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了使用MOF進(jìn)行主客體催化的優(yōu)勢，其可以利用結(jié)構(gòu)多樣性和在分子水平上修飾結(jié)構(gòu)的可及性，以及使用晶體工程來確定活性催化位的優(yōu)勢。

          Guojun Zhou, et al, Acid Catalysis in Confined Channels of Metal-Organic Frameworks: Boosting Orthoformate Hydrolysis in Basic Solutions, J. Am. Chem. Soc., 2020
          DOI: 10.1021/jacs.0c07257
          https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07257

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