有機室溫磷光材料已成為當(dāng)前化學(xué)和材料學(xué)科的研究熱點，一系列具有長壽命室溫磷光(RTP)特性的有機分子被相繼報道。目前，由于純有機化合物的RTP效應(yīng)是在固態(tài)時被觀察到，因此分子堆積方式與RTP特性之間的關(guān)系備受關(guān)注。分子二聚體是描述分子聚集狀態(tài)****的模型，也是被研究**廣泛的分子間相互作用形式，經(jīng)常被用來解釋分子堆積對RTP特性的影響。

圖1 (A)問題的提出：分子二聚體在RTP發(fā)射過程中的確切作用是什么，以及這一問題的解決方案，其中F1表示單分子占主導(dǎo)的熒光，P1表示單分子占主導(dǎo)的磷光，F(xiàn)2表示單線態(tài)激基締合物熒光，P2表示三線態(tài)激基締合物磷光；(B)目標(biāo)化合物CS-2COOCH3的分子設(shè)計策略。

圖2 (A) CS-2COOCH3在不同狀態(tài)下歸一化的穩(wěn)態(tài)發(fā)光光譜——晶態(tài)、研磨態(tài)和PMMA薄膜摻雜態(tài)；

(B) CS-2COOCH3在405 和505 nm處的熒光衰減曲線；

(C) CS-2COOCH3在不同狀態(tài)下的磷光光譜；

(D) CS-2COOCH3晶體在430、460和490 nm處的磷光衰減曲線及其在關(guān)閉365 nm紫外燈照射后的室溫磷光照片。

研究人員通過巧妙的分子設(shè)計首次獲得了一個同時具有室溫磷光、熱活化延遲熒光和單線態(tài)激基締合物發(fā)光的純有機化合物，實現(xiàn)了對三重態(tài)激子和單重態(tài)激子衰減行為的深度解析。該項工作是首次嘗試根據(jù)明確的實驗結(jié)果揭示二聚體在RTP效應(yīng)中的實際作用，借助獨特的分子設(shè)計將分子二聚體在長壽命RTP發(fā)射中的作用及其激發(fā)態(tài)過程得以清楚展現(xiàn)。

圖3 CS-2COOCH3晶體在不同溫度下的光致發(fā)光光譜。

圖4 (A) CS-2COOCH3的單晶結(jié)構(gòu)分析；(B) CS-2COOCH3晶體中的單分子和分子二聚體T1態(tài)的自然躍遷軌道(NTO)計算。

圖5 CS-2COOCH3光致發(fā)光的激發(fā)態(tài)過程示意圖

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小編zhn2022.01.22