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          具有TADF性質(zhì)的新型染料分子DCF-BXJ的定制合成以及相關(guān)研究進展
          
						
          
							發(fā)布時間：2022-01-21     作者：zhn   分享到：
							
          
								
          
								
							
          
						
          
						
          
						

          科研人員開創(chuàng)性的通過改造傳統(tǒng)生物熒光染料——二氯熒光素（DCF），利用引入的丙烯基基團在激發(fā)態(tài)下的無輻射熱旋轉(zhuǎn)運動過程，得到具有TADF性質(zhì)的新型染料分子DCF-BXJ，并對其光物理過程進行了深入探究。
          **作者利用瞬態(tài)吸收光譜儀探究了DCF-BXJ產(chǎn)生三重態(tài)物種的能力。如圖1所示，引入丙烯基的DCF-BXJ能夠明顯觀察到三重態(tài)物種信號，而相同條件下DCF看不到明顯的三重態(tài)物種信號。證明了丙烯基的引入能夠增強ISC過程。
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          隨后作者通過測量這化合物DCF-BXJ的發(fā)射衰減進一步驗證了TADF的產(chǎn)生（圖2）。
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          圖2. DCF-BXJ的時間分辨發(fā)射光譜，a)動力學(xué)模型；b)光譜模型。
           
          為了進一步的探索丙烯基的如何影響這一過程，作者采用密度函數(shù)理論（DFT）和時間依賴性密度函數(shù)理論（TDDFT）考察了DCF-BX理論上存在的光物理機制。如圖3所示，由于丙烯基的轉(zhuǎn)動導(dǎo)致了能級交叉的產(chǎn)生，從而誘導(dǎo)了TADF過程的發(fā)生。
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          圖3.（a） [DCF-BXJ-2H] 2-形式沿著C-C鍵扭曲的勢能曲線。（b）沿C-C鍵扭曲的VSOC值。

          總之，作者通過引入一個靈活的丙烯基到眾所周知的水溶性熒光團DCF，成功地增強了一個新的熒光素衍生物DCF-BXJ的ISC過程。依靠柔性丙烯基沿著C-C鍵的旋轉(zhuǎn)運動，使S1→T3轉(zhuǎn)變的VSOC值增加，DCF-BXJ的激發(fā)態(tài)中存在S1態(tài)和T2態(tài)之間的能級交叉。因此，促進了ISC和RISC過程，在DCF-BXJ中實現(xiàn)TADF，這一點得到了光物理實驗和理論計算結(jié)果的驗證。這項工作確實有助于解釋其他TADF熒光素衍生物的發(fā)光機理。另外，利用非輻射旋轉(zhuǎn)運動的新機理可能解釋為什么一些傳統(tǒng)的有機熒光團，如菁染料被發(fā)現(xiàn)有三重態(tài)，而在其納秒瞬態(tài)吸收光譜中卻無法被檢測到。
          最近的一些工作也注意到非輻射過程可以被調(diào)控而帶來超長的磷光。這種增強ISC的新機制將為設(shè)計新的三重態(tài)光敏劑或TADF材料帶來新的靈感。
          最后特別感謝山東大學(xué)韓克利教授、鄧偉僑教授以及大連化物所羊送球研究員對本工作的支持和幫助。
          參考文獻：
          1. Yingnan Wu, Yanliang Zhao, Panwang Zhou, Daoyuan Zheng, Honglei Wang, ShanliangTang, Jiarui Tian, Songqiu Yang, Weiqiao Deng, Keli Han, and Fengling Song* Enhancing Intersystem Crossing to Achieve Thermally Activated DelayedFluorescence in a Water-Soluble Fluorescein Derivative with a Flexible PropenylGroup J. Phys. Chem. Lett. 2020, DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c01297


          我們提供金屬配合物，熱激活延遲熒光(TADF)材料，聚集誘導(dǎo)延遲熒光（AIDF）材料，聚集誘導(dǎo)發(fā)光AIE材料的定制合成
          含有一個溴原子(BrCzCzPN)的AIE-TADF分子
          兩個溴原子(2BrCzPN)的AIE-TADF分子
          不含有溴原子(2CzPN)的AIE-TADF分子
          具有AIE與TADF特性的D-A分子
          DPS-PXZ
          DBTO-PXZ
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          AIE-TADF材料BP-2PXZ
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          AIE-TADF材料BP-PXZ
          AIE-TADF材料BP-PTZ
          具有AIE與力致發(fā)光特性的D-A有機發(fā)光小分子
          CzFPN
          BrCzFPN
          2CzPN
          溫馨提示：僅用于科研
          小編zhn2022.01.21


          
						
          
						
          
							
							
						
          
					
          
				
          
			
          
		
          
	
          

    







          
		
          
			
			
			
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