含過渡金屬離子的類水滑石(TM-Al-CO3LDH)吸附去除二氧化氮NO?的介紹

氮氧化物(NOx)是當前主要空氣污染物，其中普遍存在的污染物形式為NO?，其不當排放對環(huán)境和人類健康均造成嚴重危害。目前工業(yè)上主要通過選擇性催化還原(SCR)技術(shù)處理NO?，但該技術(shù)的局限是必須在高溫條件(250-600 oC)下經(jīng)催化劑才能對NO?進行轉(zhuǎn)化，因此對于較低溫度(＜200 oC)下排放的NO?，難以實現(xiàn)**去除。選擇性氣體吸附是一種可行并且頗有前景的技術(shù)，主要利用固體多孔吸附劑上的**活性位點對NO?等有害氣體進行選擇性吸附，從而實現(xiàn)去除效果。

為了解決上述問題，我們開發(fā)了一系列含過渡金屬離子的類水滑石(TM-Al-CO3LDH)作為NO?吸附劑。這種固體吸附劑在室溫條件下NO?(20 ppm)吸附量可高達5.3 mmol/g以上(圖1)，其中的較優(yōu)吸附劑Ni-Al-CO3 LDH可以在6次循環(huán)再生后，依舊保持74%的初始吸附量，并且其一氧化氮(NO)釋放量低，明顯優(yōu)于其他同類吸附劑。

圖1：(a) NO?的動態(tài)吸附穿透曲線, (b) NO 釋放曲線, (c) NOx 吸附量以及 (d) NO的釋放百分比。

本研究開發(fā)的NO? 吸附劑采用特殊的與水共溶有機溶劑處理方法(AMOST)制備，與傳統(tǒng)共沉淀方法合成的LDH相比，TM-Al-CO3 LDH可以實現(xiàn)更好的剝離效果，從而使其與吸附相關(guān)的物理化學性質(zhì)均有很大程度的改進。比如，使用AMOST方法合成的Ni-Al-CO3和Co-Al-CO3 LDH，其比表面積可高達205 and 233 m2/g，是傳統(tǒng)共沉淀方法合成的LDH的近十倍，進而可提升NO?氣體的整體吸附量。在形貌方面(圖2)，采用AMOST合成的Ni-Al-CO3和Co-Al-CO3 LDH呈現(xiàn)出較好的分散度和剝離程度，利于NO?氣體的吸附和擴散。此外Ni-Al-CO3和Co-Al-CO3 LDH展現(xiàn)出高NO?吸附量的另一個原因是，這兩種LDH上的堿性位點密度高，因此吸附酸性氣體NO?的作用力更強。

圖2：AMOST方法合成的LDH的掃描以及透射電鏡圖：(a)和(b) Ni-Al-CO3, (c)和(d) Co-Al-CO3, (e)和(f) Cu-Al-CO3, (g)和(h) Zn-Al-CO3LDH。

為了進一步研究NO?在TM-Al-CO3 LDH上的吸附行為，我們利用原位漫反射傅里葉變換紅外光譜(in situ DRIFTS)(圖3)來揭示NO?的吸附路徑。在吸附階段，NO?**吸附在M-OH-位點，生成亞硝酸根(NO2-)和暴露的M-O2-位點；然后NO?進一步與M-O2-反應(yīng)，生成硝酸根(NO3-)與氣態(tài)的NO并釋放。在脫附階段，之前部分吸附在金屬M位點NO?-和NO3-無法通過簡單的惰性氣體(氬氣)吹掃去除，因此之后我們利用超純水洗滌進行去除，從而實現(xiàn)吸附劑的再生。

綜上所述，開發(fā)對氮氧化物有較強吸附作用的固體多孔材料對大氣污染治理具有**重大的意義。我們設(shè)計的含過渡金屬的類水滑石(Ni-Al-CO3  LDH)作為新型二氧化氮吸附劑，因其高性能、可再生，可室溫吸附去除污染物等優(yōu)點，在同類吸附劑中展現(xiàn)出巨大優(yōu)勢。此外采用的AMOST方法制備LDH工藝簡單、價格低廉，適用于吸附劑的大規(guī)模生產(chǎn)。該研究成果在氮氧化物環(huán)境治理領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。

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