氫氟酸不完全蝕刻塊狀Mxene-Ti2CTx的室溫儲(chǔ)氫機(jī)理

通過氫氟酸不完全蝕刻Mxene開發(fā)了一種高容量的室溫儲(chǔ)氫材料---塊狀Ti2CTx (T為官能團(tuán))。該材料在室溫和相對安全的60 bar壓力下儲(chǔ)存8.8 wt%的氫氣，幾乎是已報(bào)道的相同壓力下的較高儲(chǔ)氫能力的兩倍！即使在大氣環(huán)境下（25℃，1 bar），塊狀Ti2CTx仍然能夠保留約4wt%的氫氣。值得一提的是，Ti2CTx材料中的儲(chǔ)氫是穩(wěn)定且高度可逆的，氫氣的釋放可以在低于95℃的溫度下通過壓力調(diào)控。

圖文詳情

一、Ti2CTx的制備及其結(jié)構(gòu)表征

要點(diǎn)一：形貌結(jié)構(gòu)表征顯示，不完全蝕刻后的Ti2CTx納米片呈現(xiàn)多層結(jié)構(gòu)，且片層的層間距從6.8逐漸增加到9.0 ?。在殘留Al原子的區(qū)域附近層間距離很窄，而插入了官能團(tuán)（-F）的區(qū)域發(fā)生了層間膨脹，對應(yīng)的層間距為6.8-8.7 ?。

要點(diǎn)二：XPS表征顯示，Ti2CTx納米片中殘留的Al含量（保持較佳層間距離）約為2.64 at%，且表面官能團(tuán)主要為-F。

要點(diǎn)三：由于具有較小的層間距（約7 ?），兩個(gè)相鄰的Ti2CTx納米片會(huì)產(chǎn)生納米泵效應(yīng)，從而可以將H2吸入塊狀Ti2CTx中。

圖1：Ti2CTx的結(jié)構(gòu)表征。

Ti2CTx的儲(chǔ)氫及氫氣釋放能力

要點(diǎn)一：氫吸附等溫曲線結(jié)果顯示，塊狀Ti2CTx在室溫和60 bar壓力下可以吸收8.8wt％的H2，幾乎是先前報(bào)道的較高性能的兩倍，體積儲(chǔ)氫容量也高達(dá)96.4 kg H2 m-3。 據(jù)悉，Ti2CTx的重量和體積儲(chǔ)氫容量甚至超過美國能源部（DOE）2020指標(biāo)，即6.5％wt％和40 kg H2 m-3。

要點(diǎn)二：同時(shí)，Ti2CTx還表現(xiàn)出高度可逆的儲(chǔ)氫釋氫能力和良好的循環(huán)性，可以在幾秒鐘內(nèi)釋放80–85％吸收的H2，并在95 C和0.5–0.7 bar下10–20 min內(nèi)完全釋放殘留的H2。

要點(diǎn)三：氫氣的釋放可以通過溫度和壓力進(jìn)行調(diào)控。有趣的是，將操作環(huán)境從50 bar切換到大氣環(huán)境（1bar）后，氫化的Ti2CTx仍然能夠保留大約4wt%的H2。

圖2：Ti2CTx的儲(chǔ)氫釋氫及循環(huán)性能表征

Ti2CTx中儲(chǔ)氫的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)

要點(diǎn)一：通過控制刻蝕程度，研究人員制備了具有不同層間距離的Ti2CTx。研究結(jié)果表明，H2的存儲(chǔ)容量隨著層間距離的增加而降低。

未完全腐蝕的Ti2CTx的層間距較小，約為6.8 ?，具有8.43 wt％的較高儲(chǔ)氫量。而完全腐蝕的L-Ti3C2Tx層間距為13.5 ?，其對H2的吸附量僅有0.44 wt％。這表明層間距是影響納米泵效應(yīng)的關(guān)鍵因素，且窄的層間距離對于將氫捕獲在層間空間來說是至關(guān)重要的。

要點(diǎn)二：為了揭示官能團(tuán)的作用，研究人員制備了不含–F和/或O的Ti2CTx進(jìn)行比較。結(jié)果表明，Ti2CTx中穩(wěn)定且可逆的儲(chǔ)氫能力歸功于–F官能團(tuán)，而含O的基團(tuán)主要負(fù)責(zé)提供不可逆的容量。

圖3：Ti2CTx中儲(chǔ)氫的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)

Ti2CTx的H2存儲(chǔ)機(jī)制

研究人員進(jìn)一步通過DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征推導(dǎo)了Ti2CTx室溫儲(chǔ)氫機(jī)理：

氫對Ti原子的化學(xué)吸附較弱，所存儲(chǔ)的氫僅吸附在Ti2CTx表面，而不是摻雜到Ti2CTx片晶格中。窄的層間距離和–F官能團(tuán)誘導(dǎo)了納米泵效應(yīng)輔助的弱化學(xué)吸附，使得氫氣和Ti2CTx之間產(chǎn)生了適當(dāng)?shù)南嗷プ饔�，從而使塊狀Ti2CTx的層間空間在接近大氣環(huán)境的條件下能夠可逆存儲(chǔ)高容量的氫氣。

圖4：實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算探究Ti2CTx的室溫儲(chǔ)氫機(jī)理

總之，這種儲(chǔ)氫機(jī)理為未來開發(fā)實(shí)用的室溫高性能儲(chǔ)氫材料提供了新的策略。此外，研究人員該策略也適用于其他納米材料，尤其是具有大量亞納米孔結(jié)構(gòu)和可化學(xué)修飾內(nèi)表面的納米材料。

產(chǎn)品供應(yīng)：

鈉離子選擇性電極溶液

銀離子選擇性電極溶液

鉀離子選擇性電極溶液

硝酸根離子選擇性電極溶液

氧化氮離子選擇性電極溶液

鉛離子選擇性電極溶液

碘離子選擇性電極溶液

氟離子選擇性電極溶液

銅離子選擇性電極溶液

氯離子選擇性電極溶液

二氧化碳(碳酸根)離子選擇性電極溶液

鈣離子選擇性電極溶液

**氮化鈣 儲(chǔ)氫材料 二氮化三鈣 Ca3N2

氫化鈦 Titanium hydride

（TiH2 二氫化鈦，微納米級氫化鈦 高純氫化鈦）

氫化鉿 Hafnium hydride

（HfH2 氫化鉿，微納米級氫化鉿 高純氫化鉿）

氫化鋯 Zirconium hydride

（ ZrH2 二氫化鋯，微納米級二氫化鋯， 高純氫化鋯 ）

原位XRD儲(chǔ)氫材料分析技術(shù)

原位XAS儲(chǔ)氫材料分析技術(shù)

原位中子散射儲(chǔ)氫材料分析技術(shù)

原位SEM和TEM儲(chǔ)氫材料分析技術(shù)

原位Raman儲(chǔ)氫材料分析技術(shù)

原位NMR儲(chǔ)氫材料分析技術(shù)

金屬鑭 稀土金屬鑭99.5% 用于儲(chǔ)氫合金 電池負(fù)極材料 中間合金添加劑

定制產(chǎn)品

40Mg60C鎂/碳納米復(fù)合儲(chǔ)氫材料

微晶碳-鎂基復(fù)合儲(chǔ)氫材料

3NaBH4/ErF3復(fù)合儲(chǔ)氫材料

復(fù)合貯氫造孔劑復(fù)合材料

貯氫材料顆粒/鋁屑(鋁屑+鋁粉)復(fù)合材料

鋯基貯氫材料

納米復(fù)合儲(chǔ)氫材料Zr0.9Ti0.1

BMS/MMS復(fù)合儲(chǔ)氫材料

MgCu2型立方結(jié)構(gòu)純Mg儲(chǔ)氫材料

C15-Laves相AB2密排六方結(jié)構(gòu)純Mg儲(chǔ)氫材料

Ti-V基固溶體/AB5型鑭鎂基合金復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Ti0.Zro.V0.Cro.Nio.Lao.Mg0.Ni4.A1復(fù)合儲(chǔ)氫合金

儲(chǔ)氫合金/碳納米管復(fù)合儲(chǔ)氫材料

儲(chǔ)氫合金復(fù)合材料LaNi-5(La-2Ni-(7)-LaNi-3)

Mg2Ni儲(chǔ)氫合金

鎂鋁合金復(fù)合儲(chǔ)氫材料

儲(chǔ)氫合金/碳系儲(chǔ)氫材料

Mg87-Ni12MoGx金屬復(fù)合儲(chǔ)氫材料

2Mg-Ni-xMo-wG金屬復(fù)合儲(chǔ)氫材料

鈦基催化劑改性鈉-鎂雙金屬復(fù)合儲(chǔ)氫材料

鈣鈦礦型鈉鎂基二元金屬氫化物NaMgH3

鈦基過渡金屬催化劑

B2C片低維儲(chǔ)氫材料

Ti-B2C復(fù)合低維儲(chǔ)氫材料

多元活性金屬/石墨烯復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Al-Cu-Fe納米非晶合金

Mg/ZrNiV復(fù)合儲(chǔ)氫材料

新型儲(chǔ)氫復(fù)合材料Mg/MWNTs

LiBH4/2LiNH2復(fù)合儲(chǔ)氫材料

新型輕金屬硼氫化物/氮?dú)浠�物�?fù)合儲(chǔ)氫材料

Li-Mg基復(fù)合儲(chǔ)氫材料

鎂基納米復(fù)合儲(chǔ)氫材料

約束型六氨硼氫化鋁復(fù)合儲(chǔ)氫材料

CeH2.5-NaH-Al復(fù)合儲(chǔ)氫材料

金屬Ce氫化物催化NaH-Al復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Mg-MWNTs鎂/多壁納米碳管復(fù)合儲(chǔ)氫材料

儲(chǔ)氫合金粉末/二氧化硅復(fù)合球體

金屬鋰基復(fù)合儲(chǔ)氫材料

屬鋰基硼氫化物LiM

新型多孔材料Cu-BTC催化劑

La2Mg17/M復(fù)合貯氫材料

鋯基納米復(fù)合儲(chǔ)氫材料HTQAB(2.1)/Mg

金屬Ni-Mg/C鎳對鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料

AB5型鑭鎂基合金復(fù)合儲(chǔ)氫材料

MgH2,MgHz-GMgHz-graphene儲(chǔ)氫材料

MNi4.8Sn0.2(M=La,Nd)合金粒子負(fù)載納米碳管復(fù)合儲(chǔ)氫材料

LaNi4.8Sn0.2/CNTs納米碳管復(fù)合儲(chǔ)氫材料

NdNi4.8Sn0.2/CNTs納米碳管復(fù)合儲(chǔ)氫材料

膨脹石墨/LiBH4復(fù)合儲(chǔ)氫材料

EG/Li-BH4復(fù)合儲(chǔ)氫材料

La2Mg17-Ni復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Mg-Nb/Mg-Nb2O5復(fù)合儲(chǔ)氫粉體復(fù)合材料

LiBH4-NaBH4復(fù)合儲(chǔ)氫材料

堿金屬硼氫化物—金屬氫化物復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Mg-TiO2 金屬鎂-納米碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料

新型儲(chǔ)氫材料-納米碳纖維復(fù)合材料

細(xì)菌纖維素基納米碳纖維儲(chǔ)鋰儲(chǔ)氫材料

MgH2-Li3AIH6復(fù)合儲(chǔ)氫材料

氨基硼烷(NH3BH3)復(fù)合儲(chǔ)氫材料

硼氫化鋰/稀土鎂基合金復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Li3AlN2-Li2NH-LiH 鋰鋁氮?dú)鋸?fù)合儲(chǔ)氫材料

Zn(BH4)2-LiNH2復(fù)合儲(chǔ)氫材料

Al基配位復(fù)合儲(chǔ)氫材料

金屬基儲(chǔ)氫材料

新型金屬氨基絡(luò)合物基儲(chǔ)氫材料

鎂基金屬-分子篩復(fù)合納米儲(chǔ)氫材料

金屬氨基硼烷復(fù)合儲(chǔ)氫材料

非晶鎂鋁基復(fù)合儲(chǔ)氫材料

金屬硫化物-鎂基儲(chǔ)氫合金復(fù)合材料

改性鈉-鎂雙金屬復(fù)合儲(chǔ)氫材料

氫化鋁鋰基復(fù)合儲(chǔ)氫材料

金屬硼氫化物-金屬氫化物反應(yīng)復(fù)合儲(chǔ)氫材料

新型Co-Si材料-Mg基儲(chǔ)氫合金材料

碳基吸附儲(chǔ)氫材料

功能化石墨(烯)-輕金屬復(fù)合儲(chǔ)氫材料

鎳包覆碳納米管鎂基復(fù)合材料

碳納米管改性鎂基儲(chǔ)氫材料

碳泡沫納米復(fù)合儲(chǔ)氫材料

c-Mg/碳包覆鎂基儲(chǔ)氫材料

陶瓷表面改性Al粉體產(chǎn)氫材料

石墨相氮化碳復(fù)合材料產(chǎn)氫材料

二氧化鈦光解水制氫催化材料

氧空位改性二氧化鈦納米材料

聚合物復(fù)合改性鋁水解產(chǎn)氫材料

改性金屬N-TiO2水解產(chǎn)氫材料

納米氫化態(tài)鎂基復(fù)合粉體水解產(chǎn)氫材料

金屬納米粒子/介孔碳復(fù)合產(chǎn)氫材料材料

水解聚苯硫醚復(fù)合改性材料

水解改性芳綸纖維增強(qiáng)木塑復(fù)合材料

Al-NaBiO3水解產(chǎn)氫復(fù)合材料

鎂-鋁基氫化物復(fù)合水解產(chǎn)氫材料

Bi-Bi2O2CO3鋁基產(chǎn)氫材料

AlTi5B催化富鋁合金水解產(chǎn)氫材料

Mg17Al12氫化物的水解產(chǎn)氫材料

Al-Ga-Mg-Sn多元鋁合金水解產(chǎn)氫材料

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小編：wyf  04.22