過渡金屬硫化物（TMDs）因其可調(diào)控的禁帶寬度、接近零的析氫吉布斯自由能以及高性價比等特點被認為是替代鉑/銥等貴金屬成為下一代析氫反應(yīng)電催化劑的不二之選。然而，TMDs電催化析氫性能主要受限于以下三個方面：

一，天然稀疏的催化位點；

二，其自身較差的導電性以及其與基底較弱的電學接觸性；

三，傳統(tǒng)二維材料疊片式的納米結(jié)構(gòu)會封閉絕大多數(shù)的層間催化位點。

一種鎢(W)@二硫化鎢(WS2)核殼型納米球結(jié)構(gòu)；揭示了該結(jié)構(gòu)對于WS2電學及化學性能提升的機理；通過微結(jié)構(gòu)設(shè)計使得WS2的電催化析氫性能超過了大多數(shù)同類材料。

要點一：高度彎曲二硫化鎢納米片使其產(chǎn)生更多的催化位點

該研究發(fā)現(xiàn)，通過高度彎曲WS2納米片可使其層間距大幅度拓寬，從而引發(fā)強烈的晶格形變，進而暴露出更多的原子空位及缺陷。

通過引入多功能的核殼型納米球結(jié)構(gòu)，WS2納米片可逐層生長在金屬鎢內(nèi)核上，該核殼結(jié)構(gòu)能夠在強酸環(huán)境中保證納米片長期穩(wěn)定的彎曲效應(yīng)。在一步式激光輔助法的制備過程中通過調(diào)控金屬內(nèi)核的尺寸來控制納米片彎曲的曲率。值得注意的是，僅通過宏觀手段無法實現(xiàn)該研究中10-2nm-1級的曲率。

要點二：核殼結(jié)構(gòu)可大幅提升二硫化鎢的電學特性

除了作為WS2納米片彎曲生長的基底外，金屬鎢內(nèi)核使得催化劑的導電率提升了4.5倍。在納米球殼基面上，氫與硫（H-S）以及氫與鎢（H-W）結(jié)合的吉布斯自由能分別為0.357eV與-0.145eV。

相較于平整的W@WS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)（H-S:0.857eV；H-W：-0.437eV），氫在彎曲球殼上的結(jié)合更接近平衡態(tài)能量。

此外，WS2球殼上的W位點展現(xiàn)出了較強的催化活性。該研究還發(fā)現(xiàn)，微結(jié)構(gòu)設(shè)計有助于調(diào)控氫吸附結(jié)構(gòu)、異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)以及費米能級附近的態(tài)密度，進而實現(xiàn)更快速**的氫釋放與電子吸附。

要點三：納米球團聚型納米多孔結(jié)構(gòu)

該研究提出的納米球團聚型納米多孔范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)可解決傳統(tǒng)納米片堆疊所造成的離子嵌入通道封閉的挑戰(zhàn)。核殼型納米球的引入使得二維材料立體化，進而構(gòu)建出了擁有高電化學表面積的TMDs。

實驗表明，該催化劑的反應(yīng)電位為161mV（10 mA/cm2時），其在強酸電解液中反應(yīng)時有著出色的穩(wěn)定性（持續(xù)100 h）以及同類材料中較小的Tafel斜率（34.5 mV/dec）和較大的電化學反應(yīng)面積（62.2 mF/cm2）。

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