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卟啉共價(jià)有機(jī)框架（POF）作為柔性鋅空氣電池的正極電催化劑。卟啉活性位點(diǎn)以原子水平控制并周期性地構(gòu)建到的二維(2D)骨架中，碳納米管(CNTs)作為進(jìn)一步調(diào)控形態(tài)的支架，進(jìn)行納米尺度的形貌和界面調(diào)控，合成的 CNT@POF混合物在可充電液體和柔性的全固態(tài)鋅空氣電池表現(xiàn)出優(yōu)于貴金屬基電催化劑的性能，液體鋅空氣電池表現(xiàn)為低的初始電壓差（0.71V），功率密度為237 mW/cm2，200次的循環(huán)穩(wěn)定性，同樣柔性鋅空氣電池性能。

1.POF組成結(jié)構(gòu)及柔性全固態(tài)鋅空氣電池示意圖

如圖1a所示，POF是由卟啉基和苯共價(jià)結(jié)合，鈷離子配位共同形成二維層狀結(jié)構(gòu)。圖1b清晰地展示了柔性全固態(tài)鋅空氣電池的三明治結(jié)構(gòu)。泡沫鎳作為集流體，CNT@POF為正極材料，固態(tài)凝膠電解液作為電子傳輸介質(zhì)，薄鋅片為負(fù)極材料。

                   圖1（a）單層POF的化學(xué)結(jié)構(gòu)：（b）柔性全固態(tài)鋅空氣電池示意圖；

2.CNT@POF的形貌特點(diǎn)及元素組成

如圖2a 宏觀的CNT@POF薄膜的直徑為4.0 cm，CNT@POF為一種柔性薄膜，在彎曲過程沒有任何損傷或裂紋。圖2b CNT@POF相互交織而形成一層獨(dú)立的薄膜。如圖2c所示，包覆在CNT上的POF厚度為4 nm，超薄的POF保證了CNT@POF混合物的高導(dǎo)電性。另外，0.34 nm的晶格間距歸屬于CNTs的（100）晶面。圖2d展示了碳、氮、鈷統(tǒng)一的分布，沒有任何的團(tuán)聚，這是由于POF控制包覆CNTs的緣故。

 圖2 （a）CNT@POF在彎曲和拉伸情況下的圖像；

（b）CNT@POF的SEM圖；

（c）CNT@POF的高分辨率TEM圖；

（d）CNT@POF的DES element mapping；

3.由圖3 a的CNT@POF及CNT的XRD圖顯示了在26°的強(qiáng)衍射峰對(duì)應(yīng)于CNT的（100）晶面。CNT@POF在13°的強(qiáng)衍射峰揭示了POF有序的結(jié)構(gòu)，與其他無定形聚合物不同。

圖3（a）CNT及CNT@POF的XRD圖，插圖為CNT@POF的結(jié)構(gòu)示意圖；

（b）CNT及CNT@POF的XPS圖,插圖為相應(yīng)的元素相對(duì)組成；

（c）CNT@POF的高分辨率N 1s XPS圖譜；

（d）CNT及CNT@POF的接觸角測(cè)試；

4.將CNT@POF作為正極組裝成液態(tài)鋅空氣電池，具有高的功率密度和良好的充放電穩(wěn)定性。從圖4a 可以看出，液態(tài)鋅空氣電池的功率密度峰值達(dá)到237 mW cm^-2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Pt/C+Ir/C貴金屬組合。在電流密度為2.0 mA cm^-2的條件下進(jìn)行恒電流充放電（圖4b），CNT@POF正極鋅空氣電池初始電壓差為0.71 V，小于Pt/C+Ir/C貴金屬組合，說明CNT@POF催化劑是良好的雙功能氧催化劑。在200次充放電循環(huán)后（圖4c），充放電電壓差基本保持不變，揭示了液態(tài)鋅空氣電池良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖4（a）液態(tài)鋅空氣電池的極化曲線；

（b）CNT@POF和Pt/C+Ir/C的恒電流充放電曲線；

（c）CNT@POF在電流密度為2.0 mA cm-2時(shí)長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試；

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